Nano Lett.：高迁移率黑磷-铁电P(VDF-TrFE)场效应晶体管，用于高精度神经形态计算中的节能人工突触

      
研究背景生物突触作为1011个神经元之间的基本纽带，通过调节突触的可塑性，实现信息的同时存储和处理。这些功能启发研究人员打破冯·诺伊曼架构，模糊内存和逻辑单元之间的界限，从而实现内存计算。神经形态系统被认为可以像人脑一样同时进行计算和记忆。人工突触晶体管作为神经形态系统的基本单元，可以模拟典型的可塑性特征。在各种神经元概念器件中，2D铁电场效应晶体管(FeFET)由于具有高掺杂密度、可逆且非易失性沟道载流子调制以及快速存储操作等优点而得到广泛应用。与基于铁电氧化物的突触晶体管相比，以共聚物P(VDF-TrFE)为代表的有机铁电体具有结晶温度低、制备方法方便、柔性高等显著优点。大量的工作已经投入到研究聚合物基2D半导体效应场效应管与范德华(vdWs)界面接触，以开发神经网络。然而，相关工作通常涉及低迁移率的2D纳米片和小电导变化，这规避了节能和高精度神经形态计算的应用。成果介绍有鉴于此，近日，香港理工大学郝建华教授和四川师范大学接文静教授（共同通讯作者）等合作报道了通过将二维黑磷(BP)与柔性铁电共聚物聚偏氟乙烯-三氟乙烯(P(VDF-TrFE))集成来设计铁电调谐的突触晶体管。通过非易失性铁电极化，P(VDF-TrFE)/BP突触晶体管显示出900 cm2 V-1 s-1的高迁移率值和103的开/关电流比，并且可以以低能耗低至飞焦耳水平(~40 fJ)工作。本文展示了可靠且可编程的突触行为，包括成对脉冲促进，长时程抑制和增强。生物记忆巩固过程是通过铁电栅极敏感的神经形态行为来模拟的。令人鼓舞的是，将人工神经网络模拟用于手写数字识别，识别准确率达到93.6%。这些发现突出了2D铁电场效应晶体管作为高性能神经形态网络理想构建模块的前景。文章以“Black Phosphorus/Ferroelectric P(VDF-TrFE) Field-Effect Transistors with High Mobility for Energy-Efficient Artificial Synapse in HighAccuracy Neuromorphic Computing”为题发表在著名期刊Nano Letters上。图文导读

图1. 基于P(VDF-TrFE)/BP的有机FeFET的器件结构设计及工作机理。（a）具有P(VDF-TrFE)栅极介质和BP沟道的顶栅2D FeFET的示意图。（b）基于铁电栅极控制的动态调制BP沟道器件的横截面结构。（c）经历正(上)和负(下)电压脉冲后的横向能带图。（d）在室温下由P(VDF-TrFE)铁电栅极调节的漏极和栅极电流。         
图1a显示了基于P(VDF-TrFE)/BP器件的三端FET架构，第三端施加信号.铁电层P(VDF-TrFE)是两种均聚物的共聚物(图1a)。P(VDF-TrFE)薄膜中的铁电极化源于偶极矩的相反方向。采用低温退火工艺制备P(VDF-TrFE)薄膜，提高了薄膜的结晶度，并形成了干净的界面。生物突触的运作是基于P(VDF-TrFE)的铁电效应和BP通道的可调极性。本文首先阐明了铁电效应对有源沟道的作用机理。图1b给出了基于铁电极化控制BP沟道的机理。如果P(VDF-TrFE)层在负电压下向上极化，则p型BP沟道中的大多数载流子(空穴)被充分积累，并且势垒变窄至δ1(图1c)。同时，BP沟道中的空穴很容易从源极穿过到漏极，从而产生高漏极电流。相反，如果P(VDF-TrFE)在正栅极电压下向下极化，则BP沟道中的载流子耗尽。势垒高度增大到δ2，阻碍载流子穿过势垒。因此，漏极电流变得小得多，对应于高阻状态。图1d显示了P(VDF-TrFE)/BP晶体管在室温下的转移特性，包括在低偏置电压读取的两种状态。由于源极-漏极的铁电绝缘体层封装，栅极电流与漏极电流相比可以忽略不计。         

图2. BP薄片和铁电共聚物P(VDF-TrFE)薄膜的表征。（a）块材BP和少层BP的拉曼光谱。（b）BP的表面形貌图像。（c）在3、6、10 wt%的溶液浓度下P(VDF-TrFE)共聚物薄膜的XRD分析结果。（d）测试频率为100 Hz时Al/P(VDF-TrFE)/Au电容器的极化-电场迟滞回线。（e）P(VDF-TrFE)薄膜的振幅和相位迟滞回线。（f）P(VDF-TrFE)/Pt(Pt底电极)的PFM图像。         
拉曼光谱证实了转移的少层BP的结构质量。图2a显示了A1g、B2g和A2g三个典型特征峰。AFM显示出台阶状纹理(图2b)。FeFET中使用的BP厚度约为8 nm(~13层)和12 nm(~20层)。XRD光谱在19.7°处有一个突出的峰，证实在P(VDF-TrFE)薄膜中形成了一个具有(200)平面的β相(图2c)。低温退火后自旋涂覆的P(VDF-TrFE)薄膜具有高含量的晶体结构。此外，注意到XRD峰强度随溶液质量比增加而增加，这表明在较大质量比的溶液中得到的P(VDF-TrFE)薄膜具有较高的结晶度。考虑到表面粗糙度和结晶度对突触器件集成的影响，本文以6 wt%的溶液浓度制备了P(VDF-TrFE)薄膜，薄膜厚度约为300 nm。图2d为Al/P(VDF-TrFE)/Au电容器的铁电迟滞回线，表明剩余极化约为4 μC/cm2，相应的矫顽力电压约为≈10 V。压电响应力显微镜(PFM)测量显示了铁电振幅和相位，揭示了铁电畴反转的切换过程。图2e显示了来自相位1沟道的类平行四边形压电响应对比变化，蝴蝶状的振幅回线表明P(VDF-TrFE)薄膜的极性在写入电压下被迫上升或下降。通过施加一组相反的电压脉冲，在偏置针尖扫描后，P(VDF-TrFE)薄膜显示出向下和向上极化畴之间的明显对比(图2f)。         

图3. P(VDF-TrFE)/BP FeFET的输运性质。（a）P(VDF-TrFE)/BP FeFET的横截面视图。（b）输出特性。（c&d）典型P(VDF-TrFE)/BP FeFET在正偏置电压为0.5 V和负偏置电压为-0.5 V时漏极电流与顶栅的存储迟滞回线。（e）P(VDF-TrFE)/BP FeFET在不同正偏置电压下漏极电流与顶栅的存储迟滞回线及位移特性。（f）顶栅P(VDF-TrFE)/BP FeFET的线性迁移率图。         
在突触功能研究之前，本文表征了FeFET的转移特性。图3a显示了三端FeFET的横截面图。输出特性如图3b所示，当栅极电压由正变为负时，漏极电流显著增加。线性输出特性表明，在电极与BP之间的接触区域形成了良好的欧姆接触。图3c显示了当栅极电压以5 V步进从±10 V扫描到±30 V时漏极电流的结果。P(VDF-TrFE)共聚物的输运特性可分为两部分：当P(VDF-TrFE)共聚物极化向上时，栅极电压从零扫向负方向，BP沟道打开；如果电压扫回正方向，BP沟道被完全耗尽，P(VDF-TrFE)共聚物被极化。因此，整体转移曲线呈现顺时针迟滞方向和典型的p型输运行为，铁电极化反转在电输运行为调控中起主导作用。正反偏置电压下转移曲线中的铁电迟滞现象都与铁电极化切换过程有关。因此，图3c和d显示了类似的存储迟滞回线。当栅极电压大于10 V时，P(VDF-TrFE)薄膜的极化电场越强，因此可以明显地观察到存储窗口。转移曲线的最小漏极电压可以设置为1 mV(图3e)，这对于低功耗非易失性存储器操作是有意义的。应该指出的是，在室温下，BP基FeFET在12 nm BP和8 nm BP下分别显示出500 cm2 V-1 s-1和900 cm2 V-1 s-1的高线性迁移率值(图2f)，并且载流子迁移率值在不同的栅极电压范围内表现出可以忽略不计的差异。总体而言，本文演示的P(VDF-TrFE)/BP晶体管在降低结构复杂性、具有高载流子迁移率、令人满意的存储性能和稳定的电学性能方面显示出优势。         

图4. 基于P(VDF-TrFE)/BP的人工突触与记忆巩固过程的突触行为模拟。（a）生物突触与信号传递过程示意图。（b）几个连续电脉冲触发的PSC。（c）PPF指数随电脉冲间隔时间的Δt关系。（d）P(VDF-TrFE)/BP突触在不同脉冲宽度下受到±25 V电压脉冲时的电导权重调制。（e）25 V下沟道电导随脉冲频率变化的响应。（f）正负脉冲电压下电导增益和减小随脉冲频率的变化曲线。（g-i）分别以15 V、20 V和25 V铁电栅极电压调制的P(VDF-TrFE)/BP突触晶体管的电PSC响应。         
      接下来，将讨论P(VDF-TrFE)/BP晶体管的整体突触行为。生物突触通过调节神经递质含量，将各种电信号或化学信号从突触前末端传递到突触后末端(图4a)。在三端铁电器件中，栅极端作为突触前信号传输，而沟道层作为突触后信号传输，栅极端的刺激可以调节其行为。因此，信号的传输和学习过程可以同时进行。如图4b所示，如果一个突触器件由两个电脉冲触发，由于铁电非易失性，第二个脉冲诱导的突触后电流(PSC)要高得多(A2>A1)。在最小时间间隔下，两个PSC信号的强度差达到最大，并随着时间间隔增加逐渐减小(图4c)。PPF指数定义为连续两个电脉冲(A2-A1)引起的PSC的幅值差与第一个脉冲(A1)的PSC之比，它减小到零。整个过程模拟了突触中神经递质释放增强的现象。此外，不同的编程方案，包括脉冲宽度、脉冲高度和脉冲频率，对突触权重更新行为有影响。图4d显示，当脉冲宽度从10 ms增加到100 ms时，电导增加。在其他栅极电压范围内也可以观察到这种现象。同时，栅极电压值会有效地调节脉冲高度增加所带来的电导幅度，这与突触行为是一致的。较大的脉冲高度可以进一步提高电导比，但代价是牺牲中间电导态的数量。在NeuroSim在线学习中，可以添加一个虚拟列来补偿有限的开/关比。单脉冲事件的能量消耗与脉冲宽度和高度有关，在1 mV源漏电压下估计为41.02 fJ。这样的超低能耗相当于人类大脑突触的能耗(10 fJ)。低能耗源于BP的高载流子迁移率和有效的铁电栅极调制，可以促进信号在突触内的传输。此外，由于欧姆接触下的源极漏极电压小，非易失性FeFET的每次突触事件的功耗可以最小化。在神经系统中，突触权重更新行为可以在不同的时间模式下进行调节。图4e显示了频率从0.8 Hz到4 Hz的正栅极电压下连续脉冲的电导响应图。在正栅极脉冲下，刺激频率越高，增强效应越显著，而在负电压下，电导峰值随刺激频率增加而减小。上述现象有力地说明了P(VDF-TrFE)/BP神经形态器件可以作为频率滤波器。为了进一步描述滤波特性，图4显示了频率相关的电导变化百分比。当脉冲频率增加时，电导可以从35.6%增加到58.2%，从-0.9%降低到-2.7%。此外，本文还模拟了基于铁电栅极电压可调性的记忆增强过程。P(VDF-TrFE)/BP晶体管可以通过不同栅极偏置下PSC的变化幅度实现三种记忆模式。为了反映PSC的变化和信息存储的程度，本文定义并计算了内存参数δM。从图4g-i可以看出，δM可以通过铁电栅极电压有效调节。在15、20和25 V栅极电压下，δM分别为4.34%(瞬时记忆)、17.90%(短期记忆)和25.62%(长期记忆)。栅极电压增加将有助于铁电极化切换，产生更大的PSC变化幅度。这些结果与生物记忆巩固过程相似，以神经递质释放量为代表。         

图5. P(VDF-TrFE)/BP突触晶体管的长时程突触特性与多层感知神经网络模式识别。（a）分别在25和-25 V下40个脉冲工作的LTP和LTD。（b）400次脉冲刺激下人工突触P(VDF-TrFE)/BP的周期间变化。（c）用于识别任务的三层(一个隐藏层)神经网络的示意图。（d-f）P(VDF-TrFE)/BP突触晶体管对于小数字数据库、大数字数据库和文件类型的模式识别精度。         
为了展示详细的LTP和LTD突触行为，将40个连续的±25 V栅极脉冲施加到栅电极上(图5a)。图5b通过施加400个连续脉冲演示了周期间变化，每个周期间的差异很小。非线性参数、非对称因子和周期变化是突触器件的基本指标，直接影响神经形态计算的准确性。该器件系统成功模拟了基于多级电导状态的不同突触行为，为进一步的神经形态计算奠定了基础。因此，为了实现模式识别应用，需要集成多层感知器人工神经网络(ANN)。用于输入模式识别过程的示意图由三层网络组成(图5c)。在系统中，输入层的784个神经元对应于MNIST图像的28×28(像素)，10个输出神经元对应于10类数字(从0到9)。多层感知系统是一个相互连接的网络。三种分类数据集的分类准确率如图5d-f所示。在前几个时期，识别精度显著提高，达到90%以上的饱和值，接近神经形态算法的极限。90%到94%之间的高精度训练结果与其他最先进的非易失性存储器相当，并且可以通过各种电压脉冲方案进一步改进。因此，系统级的人工神经网络仿真表明，该方法在模式识别方面具有优异的性能。通过BP与P(VDF-TrFE)的结合，P(VDF-TrFE)在BP层上提供非易失性电场，使部分载流子在两个极化方向下固定，实现沟道电导的调制。2D BP沟道的高迁移率有助于突触内的信号传输，从而降低功耗，而大的电导变化有利于权重更新和内存计算的高准确性。总结与展望本文利用新兴的2D FeFET概念，开发了一种基于铁电栅极可调性和突触行为操作高度功能性的P(VDF-TrFE)/BP铁电突触。本文提出的FeFET可以在很小的偏置电压下实现大的开/关比和高迁移率，并且能耗非常低(~40 fJ)。基于突触权重的更新，可以模拟一系列突触可塑性和生物记忆巩固过程。神经网络模拟结果显示，对手写数字的识别准确率高达93.6%。这个概念验证器件为实现节能和高度集成的人工神经系统开辟了一条道路。文献信息Black Phosphorus/Ferroelectric P(VDF-TrFE) Field-Effect Transistors with High Mobility for Energy-Efficient Artificial Synapse in High-Accuracy Neuromorphic Computing(Nano Lett., 2023, DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01687)文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01687

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